关于挑选王子文、尹昉出演,监制王红卫直言两人都是“宝藏演员”,能够奉献出同辈演员很难自然达到的,影片所需的表演质感。王子文也表示,第一次进组见到尹昉,就觉得他就是“戴春本春”:“太像了,这还用演吗?”尹昉则幽默回应:“这是因为我当时就带着戴春的感觉在跟你交流。”谈到自己眼中的王子文,尹昉则表示他和自己读剧本时想象的不一样,原本故事设定的女主角更加的符号化,有一种超脱于世间的“圣洁感”,而王子文本人表演出的则更有相互救赎的感觉。既然《长安三万里》的主题并不是礼赞高适与李白的友情,那就说明影片在别的地方藏了机锋,即通过两人的追逐功名之路,勾勒出特定历史时期的时代风情和内在机理。高适武功盖世,怀有光耀门楣的强烈冲动;李白才华过人,渴望实现人生抱负,但两人过得颠沛流离,人生之路泥泞崎岖,再加上同时期的伟大诗人大多落魄,这足以证明大唐盛世背后的僵硬和腐朽。